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論文

Radiochemical analysis of the drain water sampled at the exhaust stack shared by Units 1 and 2 of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

島田 亜佐子; 谷口 良徳; 垣内 一雄; 大平 早希; 飯田 芳久; 杉山 智之; 天谷 政樹; 丸山 結

Scientific Reports (Internet), 12(1), p.2086_1 - 2086_11, 2022/02

https://doi.org/10.1038/s41598-022-05924-2
 被引用回数：1 パーセンタイル：31.61(Multidisciplinary Sciences)

2011年3月12日に福島第一原子力発電所の1号機のベントが行われ、1・2号機共用スタックから放射性ガスが放出された。本研究ではこのベントにより放出された放射性核種の情報を有していると考えられる、1・2号機共用スタック基部のドレンピットから採取したドレン水の放射化学分析を実施した。揮発性の$$^{129}$$Iや$$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Csだけでなく、$$^{60}$$Co, $$^{90}$$Sr, $$^{125}$$Sb, 1号機由来安定Moが検出された。1号機由来安定Moの量はCsの量よりもはるかに少ないことから、事故時の炉内状況ではCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の生成は抑制されたと考えられる。また、2020年10月時点では、約90%のIがI$$^{-}$$、約10%がIO$$_{3}$$$$^{-}$$で存在した。$$^{137}$$Csより多い$$^{129}$$Iが観測されたことから、事故時に$$^{131}$$IはCsIというよりも分子状のヨウ素として放出されたことが示唆された。2011年3月11日に減衰補正した$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs放射能比は0.86で、2号機や3号機由来と考えられる放射能比より低いことが示された。

口頭

飛行時間型即発$$gamma$$線分析による放射性核種分析の実現可能性

藤 暢輔; Huang, M.; 海老原 充*; 瀬川 麻里子; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に設置された中性子核反応測定装置(ANNRI)においてパルス中性子を用いた多重即発$$gamma$$線分析法(TOF-PGA)の研究開発を実施してきた。本発表では、同手法を放射性核種を含む白金族試料に適用し、その分析可能性について検討した結果について報告する。核分裂生成物のうち、Tc-99, Pd-107を含む白金族試料を模擬した試料を測定し、それらの鮮明なピークを確認できた。Pd-107は純$$beta$$核種であり、Tc-99もほとんど$$gamma$$線を出さないため、他の放射性核種に比べて同定と定量が困難であるが、ANNRIにおけるTOF-PGAでは高確度な測定が可能であることを示唆する結果を得た。

口頭

ANNRIにおける次世代非破壊元素分析法

藤 暢輔

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に設置された中性子核反応測定装置(ANNRI)においてパルス中性子を用いた多重即発$$gamma$$線分析法(TOF-PGA)の研究開発を実施してきた。本発表では、同手法の特長を従来法との比較によって解説するとともに、同手法を放射性核種を含む白金族試料に適用し、その分析可能性について検討した結果について報告する。Tc-99とPd-107を含む白金族試料を模擬した試料を測定し、それらの鮮明なピークを確認できた。Tc-99とPd-107は他の多くの放射性核種に比べて同定と定量が困難であるが、ANNRIにおけるTOF-PGAでは高確度な測定が可能であることを示唆する結果を得た。また、白金族元素についてもTOF-PGAにおいて明瞭なピークを確認することができた。

口頭

J-PARC ANNRIにおける放射性核種の非破壊分析

藤 暢輔; 海老原 充*; Huang, M.; 木村 敦; 中村 詔司; 瀬川 麻里子

no journal, , 

群分離されたグループのうちTc・白金族元素は、管理すべき長寿命放射性核種であるTc-99, Pd-107を含む。これらの放射性核種の定量は重要であるものの、Pd-107は純$$beta$$核種であり、Tc-99もほとんど崩壊$$gamma$$線を放出しないため、破壊法によっても定量することが困難である。本研究では、群分離後のTc・白金族元素の非破壊分析を確立する事を目的として、ANNRIを用いた飛行時間法を適用した即発$$gamma$$線分析(TOF-PGA)によって高レベル放射性廃液を模擬した試料の測定を行い、放射性核種(Tc-99, Pd-107)の定量を行った。その結果、従来法ではTc-99もPd-107も定量することは困難であったが、TOF-PGAではどちらも明瞭なピークを確認でき、試料の内容物によらず正確な定量値を得ることができた。本発表では、この実験の詳細について述べるとともにANNRIでの分析法開発の現状についても紹介する。

口頭

J-PARC ANNRIにおける飛行時間法を用いた即発$$gamma$$線分析法の開発とその応用

藤 暢輔; Huang, M.; 海老原 充*; 瀬川 麻里子; 土屋 晴文; 前田 亮; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

J-PARC MLFに設置した中性子核反応測定装置ANNRIにおいて飛行時間法を用いた即発$$gamma$$線分析法(TOF-PGA)の開発を行っている。TOF-PGAは従来法である即発$$gamma$$線分析(PGA)や中性子共鳴捕獲分析(NRCA)に比べて分解能が飛躍的に向上しており、非常に複雑な元素構成をもつ試料であっても、他の元素からの妨害をほとんど受けずに定量することが可能である。Ni基超合金は、優れた耐熱性を持つため高温ガス炉やガスタービンなどの材料としての開発が行われているが、元素構成が複雑であるためPGAやNRCAによる非破壊分析が困難であった。TOF-PGAの性能評価実験としてNi基超合金の模擬試料を測定した結果、従来法ではMoが他の元素の影響を受けて正常な値を得られなかったが、TOF-PGAでは正確に求めることができた。本発表では、Ni基超合金模擬試料実験の詳細と、TOF-PGAの高度化計画について報告する。

口頭

飛行時間法を用いた即発$$gamma$$線分析法によるNi基超合金の非破壊元素分析

藤 暢輔; Huang, M.; 瀬川 麻里子; 前田 亮; 常山 正幸*; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

中性子ビームを用いた非破壊元素分析法として、即発$$gamma$$線分析(PGA)と中性子共鳴捕獲分析(NRCA)がある。J-PARCの物質・生命科学実験施設のBL04に設置されている中性子核反応測定装置(ANNRI)では、大強度パルス中性子を用いることで、PGAとNRCAを同時に測定することができるほか、更にこの2つの分析手法を組み合わせた分析(TOF-PGA)も同時に行うことができる。TOF-PGAは、$$gamma$$線のエネルギーと中性子のエネルギー(共鳴のエネルギー)を同時に用いることができるため、優れた峻別性能をもち、容易に核種を同定することができる。そのため、複雑な組成を持つ試料の分析を行う際に威力を発揮する。Ni基超合金は、高温強度, 耐食性, 耐酸化性などにおいて優れているため、高温タービン等に用いることを目的とした次世代Ni基超合金の開発が進められている。Ni基超合金は多くの金属元素を含むため、それぞれの元素の含有量を正確に知ることが難しい場合がある。ANNRIはNi基超合金の分析に適していると考えられるが、即発$$gamma$$線や共鳴のエネルギーや強度は元素(核種)毎に異なるため、Ni基超合金に含まれる金属元素毎に最適な測定条件が異なる。このため、PGA, NRCA, TOF-PGA測定データを解析し、元素毎に最適な測定法を求めた。本発表ではNi基超合金の測定結果とフィルター装置などのANNRI装置の高度化について報告するとともに、今後の展望についても述べる。

口頭

飛行時間法を用いた即発ガンマ線分析による放射性核種の定量

藤 暢輔; Huang, M.; 瀬川 麻里子; 前田 亮; 常山 正幸*; 土屋 晴文; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

J-PARC MLFに設置した中性子核反応測定装置ANNRIにおいて飛行時間法を用いた即発$$gamma$$線分析法(TOF-PGA)の開発を行っている。TOF-PGAは従来法である即発$$gamma$$線分析(PGA)や中性子共鳴捕獲分析(NRCA)に比べて分解能が飛躍的に向上しており、非常に複雑な元素構成をもつ試料であっても、他の元素からの妨害をほとんど受けずに定量することが可能である。そのため、TOF-PGAは分離変換等における放射性核種の非破壊分析としての応用が期待される。群分離されたグループのうちTc・白金族元素は、管理すべきTc-99, Pd-107の長寿命の放射性核種を含む一方で、有用な金属資源として再利用することも検討されている。再利用のためには白金族の定量だけでなく、これらの放射性核種の定量も重要であるが、Pd-107は純$$beta$$核種であり、Tc-99もほとんど崩壊$$gamma$$線を放出しないため、破壊法によっても定量することが困難である。本発表では、白金族元素の測定データに開発した補正法を適用して得られた定量値、及び近年ANNRIに整備した中性子フィルター等について報告する。

口頭

福島第一原子力発電所1・2号機共用スタックドレンサンプ水の核種分析

島田 亜佐子; 谷口 良徳; 大平 早希; 飯田 芳久

no journal, , 

福島第一原子力発電所1号機のベントにより放出されたCs等の化学形態の推定を主な目的として、事故当時の情報を残していると考えられる1・2号機共用スタックドレンサンプ水(ドレン水)の核種を分析した。減衰補正により事故時に換算したドレン水中$$^{137}$$Cs, $$^{90}$$Sr, $$^{129}$$I及び1号機由来全Mo濃度はそれぞれ1.4$$times$$10$$^{-10}$$, 1.2$$times$$10$$^{-13}$$, 1.6$$times$$10$$^{-10}$$, 1.3$$times$$10$$^{-12}$$ mol/mlであった。ORIGEN計算値から初期インベントリにおける全Cs/$$^{137}$$Cs及び全I/$$^{129}$$Iの値を求め、その値と測定値からドレン水中の全Csと全Iを見積もった。全Csと全I、全Moの比は0.66、4.1$$times$$10$$^{-3}$$であった。この結果から、Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$以外の化学形態(CsI等)が支配的であると推定され、水蒸気が少ない状態で炉心溶融が進展したことが示唆された。

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